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論文

In-operando measurement of internal temperature and stress in lithium-ion batteries

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 哲之*; 山木 孝弘*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.49 - 57, 2023/02

https://doi.org/10.18957/rr.11.1.49

The temperature rise due to high current/power operations and stress caused by the expansion or contraction of electrodes by lithium (de)-intercalation is known to be a degradation factor in lithium-ion batteries (LIBs). Therefore, in this study, a new technique is proposed to simultaneously measure the internal temperature and stress in the 18650-type LIB during its operation. The operando measurement involved retaining a constant gage volume using rotating spiral slits, obtaining X-ray diffraction images using a highly sensitive two-dimensional detector, and employing the sin$$^{2}$$ $$psi$$ method to separate the stress and change in temperature. During the charging process, at the 1C current rate, the anode expansion, owing to the lithium intercalation, induced the radial compressive stress in the Cu anode collector. The radial stress changes of the Cu anode collector were -31 MPa (compression) and 44 MPa (tensile) during the 1C charge and discharge processes, respectively. Moreover, the internal temperature, which was higher than the surface temperature, was calculated by considering the radial stress change during the battery operation. During the 4C cycle, the surface and internal temperatures rose by 26 degree and 42 degree, respectively. The results indicate that the internal temperature and stress in the 18650-LIB were successfully measured during battery operation.

論文

Tracer diffusion coefficients measurements on LaPO$$_{4}$$-dispersed LATP by means of neutron radiography

Song, F.*; Chen, H.*; 林田 洋寿*; 甲斐 哲也; 篠原 武尚; 薮塚 武史*; 八尾 健*; 高井 茂臣*

Solid State Ionics, 377, p.115873_1 - 115873_6, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2022.115873
 被引用回数：2 パーセンタイル：31.08(Chemistry, Physical)

Lithium tracer diffusion coefficients have been measured in Li$$_{1.3}$$Al$$_{0.3}$$Ti$$_{1.7}$$(PO$$_4$$)$$_3$$ (LATP) and LATP - LaPO$$_4$$ composite solid electrolytes in the temperature range between 300$$^{circ}$$C and 500$$^{circ}$$C by means of neutron radiography technique that utilizes the difference in neutron attenuation of $$^6$$Li and $$^7$$Li isotopes. The diffusion coefficient of LATP - LaPO$$_4$$ composite is higher than that of pristine LATP, although the difference is much smaller than that estimated from the room temperature conductivity. This suggests that the bulk diffusion becomes the predominant diffusion mechanism at 300$$^{circ}$$C to 500$$^{circ}$$C instead of the diffusion along the space charge layer formed around the LaPO$$_4$$ dispersants.

論文

Study on chemical form of tritium in coolant helium of high temperature gas-cooled reactor with tritium production device

濱本 真平; 石塚 悦男; 中川 繁昭; 後藤 実; 松浦 秀明*; 片山 一成*; 大塚 哲平*; 飛田 健次*

Proceedings of 2021 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2021) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2021/10

日本が所有するブロック型高温ガス炉であるHTTRの冷却材中の水素と水素化物の濃度を詳細に調べた。その結果、CH$$_{4}$$はH$$_{2}$$濃度の1/10であり、従来の検出限界以下であることが明らかになった。冷却材中のH$$_{2}$$とCH$$_{4}$$の比がHTとCH$$_{3}$$Tの比と同じならば、CH$$_{3}$$TはよりH$$_{2}$$より大きな線量変換係数を持つため、この組成比はトリチウムの線量を最適に評価するための重要な知見である。更に、CH$$_{4}$$の起源の調査した結果、CH$$_{4}$$は炉心から不純物として放出されるよりもむしろ、熱平衡反応の結果として生成されることが示唆された。

論文

Modeling the processes of hydrogen isotopes interactions with solid surfaces

Chikhray, Y.*; Askerbekov, S.*; Kenzhin, Y.*; Gordienko, Y.*; 石塚 悦男

Fusion Science and Technology, 76(4), p.494 - 502, 2020/05

https://doi.org/10.1080/15361055.2020.1718854
 被引用回数：1 パーセンタイル：12.16(Nuclear Science & Technology)

The investigation of the mechanisms and dynamics of hydrogen isotopic interaction with solid surfaces (metals, ceramics, graphites, eutectics) in temperature and pressure ranges is important not only for the correct prediction of each isotope's evolution but also for substantiation of the safe operation of hydrogen-facing structural materials. The interaction of the hydrogen isotopes mix with the surface of solid metal or liquid eutectics is a complicated multistage H-D-T-O-solid interacting process depending on material property, environment, and the solid's surface parameters. To better understand the mechanisms of hydrogen isotopes interchange at a solid surface and to identify the limiting stages in the sorption-desorption processes, a reactor experiment of neutron irradiation was conducted with lithium-containing eutectics as tritium-generating media under the external flow of hydrogen. This work presents the model and results of its application to fitting the experimental results of tritium yield from the lithium-lead eutectics Pb$$_{83}$$Li$$_{17}$$under thermal neutrons irradiation at the IVG.1M reactor in Kazakhstan. The elaborated model and the approach used were also applied to the simulation of high temperature gas cooled reactor graphite corrosion in water vapors.

報告書

中性子反射体のLi及びU不純物からのトリチウム反跳放出計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I.*; 奥村 啓介; Ho, H. Q.; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2018-010, 33 Pages, 2018/11

JAEA-Technology-2018-010.pdf:2.58MB

試験研究炉の一次冷却材へのトリチウム放出機構解明の一環として、PHITSを用いてベリリウム、アルミニウム及び黒鉛製中性子反射体中のLi及びU不純物から反跳放出するトリチウムについて計算した。また、この結果を用いて、具体的にJMTR及びJRR-3Mのベリリウム中性子反射体を想定し、MCNP6及びORIGEN2でLi及びU不純物から生成するトリチウム量を計算してトリチウムの反跳放出量を評価した結果、Li及びU不純物から反跳放出するトリチウムは、ベリリウムから反跳放出するトリチウムに対して無視できる程度であり、それぞれ2桁及び5桁程度小さいことが明らかとなった。

論文

Nuclear and thermal feasibility of lithium-loaded high temperature gas-cooled reactor for tritium production for fusion reactors

後藤 実; 奥村 啓介; 中川 繁昭; 稲葉 良知; 松浦 秀明*; 中屋 裕行*; 片山 一成*

Fusion Engineering and Design, 136(Part A), p.357 - 361, 2018/11

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2018.02.029
 被引用回数：6 パーセンタイル：52.79(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉にリチウム化合物を装荷し、$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)反応を用いて核融合炉用燃料であるトリチウムを製造する方法が提案されている。一般的な高温ガス炉の設計においては、過剰反応度を抑制するために、可燃性毒物としてホウ素が炉心に装荷される。本研究では、熱エネルギーとトリチウムの生産を両立するために、リチウムをホウ素の代わりに炉心に装荷することとした。リチウムを装荷した高温ガス炉の成立性を確認するために、核特性値及び燃料温度を計算した。これらの計算結果は設計要求を満たし、熱エネルギーとトリチウムの生産を両立するリチウム装荷高温ガス炉の成立性を確認した。

論文

$$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction and the cosmological lithium problem; Measurement of the cross section in a wide energy range at n_TOF at CERN

Damone, L.*; Barbagallo, M.*; Mastromarco, M.*; Cosentino, L.*; 原田 秀郎; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他152名*

Physical Review Letters, 121(4), p.042701_1 - 042701_7, 2018/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.121.042701
 被引用回数：50 パーセンタイル：91.96(Physics, Multidisciplinary)

We report on the measurement of the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li cross section from thermal to approximately 325 keV neutron energy, performed in the high-flux experimental area (EAR2) of the n_TOF facility at CERN. This reaction plays a key role in the lithium yield of the big bang nucleosynthesis (BBN) for standard cosmology. The only two previous time-of-flight measurements performed on this reaction did not cover the energy window of interest for BBN, and they showed a large discrepancy between each other. The measurement was performed with a Si telescope and a high-purity sample produced by implantation of a $$^7$$Be ion beam at the ISOLDE facility at CERN. While a significantly higher cross section is found at low energy, relative to current evaluations, in the region of BBN interest, the present results are consistent with the values inferred from the time-reversal $$^7$$Li(p,n)$$^7$$Be reaction, thus yielding only a relatively minor improvement on the so-called cosmological lithium problem. The relevance of these results on the near threshold neutron production in the p+$$^7$$Li reaction is also discussed.

論文

Experimental setup and procedure for the measurement of the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction at n_TOF

Barbagallo, M.*; Andrzejewski, J.*; Mastromarco, M.*; Perkowski, J.*; Damone, L. A.*; Gawlik, A.*; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他122名*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 887, p.27 - 33, 2018/04

https://doi.org/10.1016/j.nima.2017.12.025
 被引用回数：13 パーセンタイル：79.66(Instruments & Instrumentation)

Following the completion of the second neutron beam line and the related experimental area (EAR2) at the n_TOF spallation neutron source at CERN, several experiments were planned and performed. The high instantaneous neutron flux available in EAR2 allows to investigate neutron induced reactions with charged particles in the exit channel even employing targets made out of small amounts of short-lived radioactive isotopes. After the successful measurement of the $$^7$$Be(n,$$alpha$$)cross section, the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction was studied in order to provide still missing cross section data of relevance for Big Bang Nucleosynthesis (BBN), in an attempt to find a solution to the cosmological Lithium abundance problem. This paper describes the experimental setup employed in such a measurement and its characterization.

論文

$$^7$$Be(n,$$alpha$$) and $$^7$$Be(n,p) cross-section measurement for the cosmological lithium problem at the n_TOF facility at CERN

Barbagallo, M.*; Colonna, N.*; Aberle, O.*; 原田 秀郎; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他125名*

EPJ Web of Conferences, 146, p.01012_1 - 01012_4, 2017/09

https://doi.org/10.1051/epjconf/201714601012
 被引用回数：1 パーセンタイル：61.21(Nuclear Science & Technology)

The Cosmological Lithium Problem refers to the large discrepancy between the abundance of primordial $$^7$$Li predicted by the standard theory of Big Bang Nucleosynthesis and the value inferred from the so-called "Spite plateau" in halo stars. A possible explanation for this longstanding puzzle in Nuclear Astrophysics is related to the incorrect estimation of the destruction rate of $$^7$$Be, which is responsible for the production of 95% of primordial Lithium. While charged-particle induced reactions have mostly been ruled out, data on the $$^7$$Be(n,$$alpha$$) and $$^7$$Be(n,p) reactions are scarce or completely missing, so that a large uncertainty still affects the abundance of $$^7$$Li predicted by the standard theory of Big Bang Nucleosynthesis. Both reactions have been measured at the n_TOF facility at CERN, providing for the first time data in a wide neutron energy range.

論文

Quantum optimal control of the isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules

黒崎 譲*; 横山 啓一

Chemical Physics, 493, p.183 - 193, 2017/08

AA2017-0230.pdf:8.02MB

https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2017.07.003
 被引用回数：5 パーセンタイル：21.9(Chemistry, Physical)

塩化リチウム分子の同位体選択的振動回転励起の最適パルス波形を求めた。振動回転が基底準位にあるLiCl-35とLiCl-37の混合分子集団にレーザーパルスを照射し、LiCl-35($$nu$$=0, $$J$$=0)とLiCl-37($$nu$$=1, $$J$$=1)を生成する最適波形を最適制御理論により計算した。その結果、回転遷移だけを利用する方が効率よく選択励起を起こすことができることが示された。

報告書

Verification of alternative dew point hygrometer for CV-LRT in MONJU; Short- and long-term verification for capacitance-type dew point hygrometer (Translated document)

市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*

JAEA-Research 2017-001, 40 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2017-001.pdf:5.19MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件:空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい試験規定」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度:$$pm$$2.04$$^{circ}$$C)を長期間にわたり有することを確認した。

論文

Dissolution behavior of lithium compounds in ethanol

古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.286 - 291, 2016/12

BB2015-1402.pdf:3.16MB

https://doi.org/10.1016/j.nme.2016.05.005
 被引用回数：5 パーセンタイル：36.53(Nuclear Science & Technology)

国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)の中性子源として使用されるリチウムは、大気中の酸素や窒素と容易に化学反応を生じる。IFMIFにおいて使用機器の交換の場合には、その機器に付着したリチウムは、酸化リチウムや水酸化リチウムのようなリチウムに変化することから、これらを交換する機器から安全に除去することが要求される。本研究では、候補洗浄剤であるエタノール中における各種のリチウム化合物(窒化物、水酸化物および酸化物)の溶解挙動について、温度および時間をパラメータに調べた。

論文

Nuclear data evaluation of the $$^7$$Li(p,xn) reaction for incident energies up to 200 MeV

松本 唯希*; 渡辺 幸信*; 国枝 賢; 岩本 修

JAEA-Conf 2015-003, p.191 - 196, 2016/03

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2015-003

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)中性子源等の開発において必要な$$^7$$Li(p,n)$$^7$$Be反応に対する核データ評価を実施した。直接過程の計算は歪曲波ボルン近似(DWBA)や測定データに基づく経験則を用いて行った。また、連続スペクトルの計算にはCCONEコードを適用し、前平衡パラメータ等を測定データを再現するように調整した。両手法を取り入れた評価値はピーク構造を持つ角度・エネルギー微分断面積として工学的応用が期待される。

論文

Direct observation of fast lithium-ion diffusion in a superionic conductor; Li$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$ metastable crystal

森 一広*; 延壽寺 啓悟*; 村田 駿*; 柴田 薫; 川北 至信; 米村 雅雄*; 小野寺 陽平*; 福永 俊晴*

Physical Review Applied (Internet), 4(5), p.054008_1 - 054008_6, 2015/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.4.054008
 被引用回数：40 パーセンタイル：82.07(Physics, Applied)

J-PARCセンター物質生命科学実験施設MLFに設置されている中性子準弾性散乱装置DNAを利用して、全固体リチウムイオン電池の固体電解質として有望なLi$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$準安定結晶のリチウムイオン伝導経路を解明し、リチウムイオンの動きを直接観測することに成功した。

論文

Chemical reaction of lithium with room temperature atmosphere of various humidities

古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 若井 栄一

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.2138 - 2141, 2015/10

BB2014-0426.pdf:0.49MB

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2014.11.019
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.92(Nuclear Science & Technology)

国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)では、ターゲットアッセンブリのバックプレートは、供用期間中に交換される予定である。この交換作業において、バックプレート等のリチウム機器は、周辺の大気成分と化学反応を生じることが想定される。そこで本研究では、当該交換作業期間中における化学反応挙動を評価するために、リチウムと大気、および大気中の主要元素である酸素および窒素の室温における化学反応挙動について、気中の湿度の影響も加味しながら実験的に調べた。

論文

Evaluation of tritium confinement performance of alumina and zirconium for tritium production in a high-temperature gas-cooled reactor for fusion reactors

片山 一成*; 牛田 宏樹*; 松浦 秀明*; 深田 智*; 後藤 実; 中川 繁昭

Fusion Science and Technology, 68(3), p.662 - 668, 2015/10

https://doi.org/10.13182/FST14-968
 被引用回数：16 パーセンタイル：79.46(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉にリチウムを装荷してトリチウムを製造する方法は、核融合炉へのトリチウム燃料の外部供給源の候補の1つとして注目されている。トリチウムを安全かつ効率的に製造する観点から、トリチウムの閉じ込めは重要な課題である。アルミナは気体の耐透過性に優れる物質として知られている。本研究では、市販のアルミナチューブを用いて水素透過試験を行い、水素の透過率、拡散係数及び溶解度を評価した。得られたデータを用いて、アルミナ被覆を施したリチウム化合物粒子からの水素の透過挙動シミュレーション計算を行った。また、ジルコニウム中の水素の挙動に係わる文献値を用いて、アルミナ被覆層へのジルコニウム添加の効果を検討した。500$$^{circ}$$C以上の高温では、トリチウムのほぼ全量がアルミナ被覆層を透過した。しかしながら、500$$^{circ}$$Cでは、微小なジルコニウム粒子をアルミナ被覆層に添加することで、トリチウムの漏れは0.67%以下に抑えることが期待できる。

論文

Measurement of cavitation in a downstream conduit of the liquid lithium target for international fusion materials irradiation facility

近藤 浩夫; 金村 卓治; 古川 智弘; 平川 康; 若井 栄一

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 8 Pages, 2015/05

幅広いアプローチ活動の一つである国際核融合材料照射施設(IFMIF)の工学実証・工学設計活動(EVEDA)の中で、EVEDAリチウム試験ループ(以下、ELTLと略す)の工学実証活動が行われた。IFMIFでは重陽子ビームターゲットに液体金属リチウムの壁面噴流(以下、Liターゲット)を採用し、Liターゲットは真空中(10$$^{-3}$$Pa)を高速(15m/s)で流れ、重陽子との核反応で中性子を発生させるともにビーム入熱(10MW)を除去する。ELTLにおける工学実証活動の主な目的は、IFMIFリチウムターゲットの流動条件を模擬し、実験的にリチウムターゲットの安定性を評価・実証することである。その実証活動の中で、Liターゲットの下流域にキャビテーション現象に類似した音の発生を確認した。そこで、本研究では、発生した騒音をAEセンサーにより計測し、周波数分析を行い、音の強さをキャビテーション係数により整理した。その結果、(1)400kHzまでの周波数成分と、(2)一定のキャビテーション数で強さの急増が認められ、発生した騒音はキャビテーションであると結論づけた。

論文

Effects of heat treatments and addition of minor elements of boron and nitrogen on mechanical properties and microstructures of reduced-activation ferritic/martensitic steel

若井 栄一; 安堂 正己; 大久保 成彰

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.11, p.104 - 112, 2015/03

http://www.jspf.or.jp/JPFRS/PDF/Vol11/jpfrs2015_11-104.pdf

核融合原型炉のための低放射化フェライト鋼は1980年代から開発が進められている。この鋼は核融合原型炉の第一壁や構造材料及びIFMIFのターゲットアセンブリやターゲット背面壁の第一候補材料となっている。本研究では、この鋼に関する2つの課題を調べた。その概略を以下に示す。(1)照射損傷を含む、低放射化フェライト鋼の微細組織や強度特性への初期熱処理は、核融合原型炉の設計に大変重要である。(2)この鋼の微細組織や強度特性へ及ぼすHeやH生成の効果は核融合原型炉の設計評価に本質的なものであり、我々はIFMIFのような核融合模擬照射環境下でこの鋼を調べ、評価をしなければならないと考えられる

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2006.10.012

金属間化合物 $$beta$$-LiAl におけるトリチウムの拡散係数及び活性化エネルギ (116.3$$pm$$11.7kJ/mol) が 、700Kから848Kの温度範囲で得られた。この拡散係数は従来報告されている値と同程度であるが、活性化エネルギーは従来の値 (64.9$$pm$$3.8kJ/mol) の2倍近くとなった。従来の報告では、700K以下と700K以上での格子欠陥構造の違いを考慮していないので、以上のようなくい違いを生じたことが明らかとなった。今回得られた活性化エネルギーは、リチウム濃度の増加に伴ってAl-Li系中でのトリチウムの拡散における活性化エネルギーが増加するという系統的な結果と矛盾しないのに対し、従来の結果は矛盾することが示されている。さらに、その結晶構造及び格子欠陥構造を考慮すると、トリチウムは格子間を拡散し、リチウム副格子点のリチウム原子との相互作用によって遅延されることを示した。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2006.10.012
 被引用回数：3 パーセンタイル：17.87(Chemistry, Physical)

原子力機構で実施した37TBq(1kCi)規模の核融合燃料用トリチウムの試験製造においては、Li合金及びLi化合物のターゲットを原子炉照射することで$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)$$^{3}$$H反応により生成したトリチウム($$^{3}$$H)を、ターゲットを加熱することで抽出し、回収した。ターゲットに用いた$$beta$$-LiAl金属間化合物は、熱伝導性が高いため照射中の除熱が容易であり、加えて、融点(966K)が比較的低いため、ターゲットを加熱溶融することで容易にトリチウムを抽出できるなどの特徴を持つ。$$beta$$-LiAlは、Li原子とAl原子それぞれがダイヤモンド構造の副格子を構成し、室温でも3at% 以上のLi原子空孔等を構造欠陥として含む特異な化合物である。また、格子欠陥構造の違いがトリチウムの拡散に大きく影響する。従来は、全く考慮されていなかった700K以下と700K以上における格子欠陥構造の違いを考慮し、この領域における$$beta$$-LiAl中のトリチウムの拡散係数及びその活性化エネルギーの正確な値を得た。

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